Η πρώτη ταινία της Χλόης Λιάσκου ήταν το «Νόμος 4000», ενώ ακόμα πήγαινε σχολείο. Μάλιστα στα γυρίσματα φορούσε την πραγματική σχολική της ποδιά και κρατούσε την πραγματική της σχολική τσάντα.
Μέχρι το 1966 είχε αποκλειστική συνεργασία με την Φίνος Φιλμ, συνολικά σε οκτώ ταινίες και όλες σε σκηνοθεσία Γιάννη Δαλιανίδη. Ανάμεσά τους τα εμβληματικά μιούζικαλ «Μερικοί το Προτιμούν Κρύο» (1963), «Κάτι να Καίει» (1964), «Κορίτσια για Φίλημα» (1965) και «Ραντεβού στον Αέρα» (1966) όπου η Χλόη Λιάσκου ξεδίπλωσε τις χορευτικές της ικανότητες. Ακολούθησαν μόλις δύο ακόμα ταινίες πριν εγκαταλείψει τον κινηματογράφο: «Ο Άνθρωπος για Όλες τις Δουλειές» (1966) του Γιώργου Κωνσταντίνου και «Οι Αντίζηλοι» (1968) του Παύλου Τάσιου.
Όπως έχει πει η ίδια, ο λόγος που σταμάτησε την κινηματογραφική καριέρα της ήταν η επιθυμία της να αφοσιωθεί στην οικογένειά της και τα παιδιά της, αλλά και για να ασχοληθεί με το θέατρο. Η Χλόη Λιάσκου παντρεύτηκε το 1966 τον ηθοποιό του Εθνικού Θεάτρου και σκηνοθέτη Λάμπρο Κωστόπουλο (1930-2004) και μαζί έκαναν τρία παιδιά.
Δείτε τη Χλόη Λιάσκου σε ηλικία 16 ετών στην ταινία της Φίνος Φιλμ «Νόμος 4000»:
